TY - BOOK

T1 - Primary ²²²Rn emanation standards for low-level applications

AU - Mertes, Florian

PY - 2023

Y1 - 2023

N2 - In dieser Dissertation wird die Darstellung von Referenzatmosphären des radioaktiven Edelgases ²²²Rn im Bereich niedriger Aktivitätskonzentrationen, unter 300 Bq m⁻³, beschrieben. Diese sind bespielsweise zur, auf das intenationale Einheitensystem SI rückgeführten, Kalibrierung von Radonmessgeräten notwendig. Dies ist Voraussetzung für die internationale Vergleichbarkeit und Harmonisierung von Radonmessungen. Dieser Konzentrationsbereich macht es notwendig, dass die Herstellung solcher Referenzatmosphären nicht mittels abklingender, gasförmiger ²²²Rn Standards, sondern mit sogenannten Emanationsquellen erfolgt. Dies sind ²²⁶Ra Quellen die derart beschaffen sind, dass ein Teil des entstehenden Tochternuklids ²²²Rn kontinuierlich freigesetzt wird. Dadurch kann beispielsweise in einem geschlossenen Referenzvolumen im Laufe einiger Halbwertszeiten ein Gleichgewichtszustand mit einer zeitlich stabilen Aktivitätskonzentration hergestellt werden. Der Grad dieser Freisetzung ist abhängig vom Herstellungsverfahren der Quelle und den Umgebungsparametern, wie beispielsweise Temperatur und relative Luftfeuchte, was im Laufe dieser Arbeit empirisch belegt wird. Verschiedene Ansätze zur Herstellung solcher Quellen auf dem Prinzip einer Dünnschichtgeometrie des ²²⁶Ra wurden untersucht, nämlich die Elektrodeposition, die Ionenimplantation und die physikalische Gasphasenabscheidung. Die Rückführung der so deponierten ²²⁶Ra Aktivität auf das SI erfolgte, für ²²²Rn Emanationsquellen erstmals, über die Absolutmethode der Alphaspektrometrie unter definiertem Raumwinkel. Die Bestimmung der Emanation erfolgte zunächst im Gleichgewichtszustand der Quellen basierend auf der Gammaspektrometrie der kurzlebigen ²²²Rn Folgeprodukte. Im Laufe der Arbeit konnte gezeigt werden, wie sich solche Messungen durch Methoden der statistischen Inversion auf dynamische Verhältnisse übertragen lassen. Dadurch können erstmals dynamische Änderungen der Emanation, beispielsweise in Folge von Änderungen in den Umgebungsparametern, messtechnisch, zunächst basierend auf der Gammaspektrometrie, erfasst werden. Auf Basis dieser Erkenntnis wurde ein System, der integrated Radon Source/Detector (IRSD), konzeptioniert und implementiert, welches die ²²²Rn Quelle mit einem alphaspektrometrischen Detektor vereint. Dieses System erlaubt es kontinuierlich durch hocheffiziente Alphaspektrometrie die verbleibende ²²²Rn Aktivität in der Quelle zu bestimmen und mittels der statistischen Inversion annähernd in Echtzeit die Emanation von ²²²Rn zu bestimmen, selbst wenn diese nur wenige ²²²Rn Atome pro Sekunde beträgt. Somit ist es erstmals möglich Referenzatmosphären auch im typischen Konzentrationsbereich der Außenluft rückgeführt und unter wechselnden klimatischen Bedingungen darzustellen. Abschließend beinhaltet diese Dissertation praktische, zum Teil neue, Anwendungsmethoden für die Kalibrierung von Radonmessgeräten mit Hilfe der entwickelten Emanationsquellen.

AB - In dieser Dissertation wird die Darstellung von Referenzatmosphären des radioaktiven Edelgases ²²²Rn im Bereich niedriger Aktivitätskonzentrationen, unter 300 Bq m⁻³, beschrieben. Diese sind bespielsweise zur, auf das intenationale Einheitensystem SI rückgeführten, Kalibrierung von Radonmessgeräten notwendig. Dies ist Voraussetzung für die internationale Vergleichbarkeit und Harmonisierung von Radonmessungen. Dieser Konzentrationsbereich macht es notwendig, dass die Herstellung solcher Referenzatmosphären nicht mittels abklingender, gasförmiger ²²²Rn Standards, sondern mit sogenannten Emanationsquellen erfolgt. Dies sind ²²⁶Ra Quellen die derart beschaffen sind, dass ein Teil des entstehenden Tochternuklids ²²²Rn kontinuierlich freigesetzt wird. Dadurch kann beispielsweise in einem geschlossenen Referenzvolumen im Laufe einiger Halbwertszeiten ein Gleichgewichtszustand mit einer zeitlich stabilen Aktivitätskonzentration hergestellt werden. Der Grad dieser Freisetzung ist abhängig vom Herstellungsverfahren der Quelle und den Umgebungsparametern, wie beispielsweise Temperatur und relative Luftfeuchte, was im Laufe dieser Arbeit empirisch belegt wird. Verschiedene Ansätze zur Herstellung solcher Quellen auf dem Prinzip einer Dünnschichtgeometrie des ²²⁶Ra wurden untersucht, nämlich die Elektrodeposition, die Ionenimplantation und die physikalische Gasphasenabscheidung. Die Rückführung der so deponierten ²²⁶Ra Aktivität auf das SI erfolgte, für ²²²Rn Emanationsquellen erstmals, über die Absolutmethode der Alphaspektrometrie unter definiertem Raumwinkel. Die Bestimmung der Emanation erfolgte zunächst im Gleichgewichtszustand der Quellen basierend auf der Gammaspektrometrie der kurzlebigen ²²²Rn Folgeprodukte. Im Laufe der Arbeit konnte gezeigt werden, wie sich solche Messungen durch Methoden der statistischen Inversion auf dynamische Verhältnisse übertragen lassen. Dadurch können erstmals dynamische Änderungen der Emanation, beispielsweise in Folge von Änderungen in den Umgebungsparametern, messtechnisch, zunächst basierend auf der Gammaspektrometrie, erfasst werden. Auf Basis dieser Erkenntnis wurde ein System, der integrated Radon Source/Detector (IRSD), konzeptioniert und implementiert, welches die ²²²Rn Quelle mit einem alphaspektrometrischen Detektor vereint. Dieses System erlaubt es kontinuierlich durch hocheffiziente Alphaspektrometrie die verbleibende ²²²Rn Aktivität in der Quelle zu bestimmen und mittels der statistischen Inversion annähernd in Echtzeit die Emanation von ²²²Rn zu bestimmen, selbst wenn diese nur wenige ²²²Rn Atome pro Sekunde beträgt. Somit ist es erstmals möglich Referenzatmosphären auch im typischen Konzentrationsbereich der Außenluft rückgeführt und unter wechselnden klimatischen Bedingungen darzustellen. Abschließend beinhaltet diese Dissertation praktische, zum Teil neue, Anwendungsmethoden für die Kalibrierung von Radonmessgeräten mit Hilfe der entwickelten Emanationsquellen.

U2 - 10.15488/15373

DO - 10.15488/15373

M3 - Dissertation

CY - Hannover

ER -