TY - BOOK

T1 - Multifunktionale Elektrodenmaterialien für Energiespeicherung und -umwandlung

AU - Schierz, Arne Klaus

PY - 2023

Y1 - 2023

N2 - In Zeiten des Klimawandels und steigender Energiepreise sind neue Technologien zur Energiespeicherung und -umwandlung wie wiederaufladbare Metall-Luft-Batterien (MLB) ein intensives Forschungsfeld. Zur Kommerzialisierung von MLB werden günstige, gut verfügbare und elektrochemisch hochaktive Materialien benötigt. Aus diesem Grund ist es Ziel dieser Arbeit einen bifunktionellen Katalysator für die Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) und Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) zur Anwendung in wiederaufladbaren MLB zu entwickeln. An dieses Aktivmaterial an der Grenzfläche zwischen fester Luftelektrode, flüssigem Elektrolyten und gasförmiger Atmosphäre werden, neben einer hohen katalytischen ORR- und OER-Aktivität, Anforderungen bezüglich elektrischer Leitfähigkeit, chemischer Inertheit, hohe Porosität sowie ein gutes Verhältnis von Hydrophilie zu Hydrophobie gestellt. Für diese Anwendung wurden in dieser Arbeit mesoporöse Kohlenstoffe, die eine hohe Modifizierbarkeit aufweisen, erprobt. Durch den Einsatz einer stickstoffhaltigen Kohlenstoff-Vorläuferverbindung sowie den Zusatz von Übergangsmetall-Salzen wurden bifunktionelle Katalysatoren mit hohem Graphitisierungsgrad erhalten. Außerdem konnte die Synthese durch Eliminierung eines organischen Lösungsmittels vereinfacht und sicherer vollzogen werden. Um elektrochemisch aktivere Materialien zu erhalten, wurden Komposite aus mesoporösen Kohlenstoff-Materialien und Übergangsmetall-Spezies hergestellt. Die Komposite, welche eine Aktivität als bifunktioneller Katalysatoren zeigen, wurden durch Kombination der Zusätze von Übergangsmetall-Salzen weiter verbessert. Dabei blieben die entscheidenden Eigenschaften wie Porosität, Graphitisierungsgrad und Kristallinität erhalten. Die finale Aktivitätssteigerung wurde durch eine Dotierung der Komposite mit Eisen-Spezies erreicht, wodurch ein bifunktioneller Elektrokatalysator für ORR und OER, welcher in einem engen Potentialfenster betrieben werden kann, hergestellt wurde. Die elektrochemische Charakterisierung der Materialien erfolgte mit einer rotierenden Scheibenelektrode (engl.: rotating disc electrode, RDE). Für diese wurde ein Messprotokoll erarbeitet, mit welchem sich neben der ORR- und OER-Aktivität auch die elektrochemische Stabilität der aktiven Beschichtung und deren elektrischer Widerstand bestimmen lässt. Außerdem wurden die Beschichtungsparameter wie die Zusammensetzung der Beschichtungstinte und die Homogenisierungsmethode untersucht.

AB - In Zeiten des Klimawandels und steigender Energiepreise sind neue Technologien zur Energiespeicherung und -umwandlung wie wiederaufladbare Metall-Luft-Batterien (MLB) ein intensives Forschungsfeld. Zur Kommerzialisierung von MLB werden günstige, gut verfügbare und elektrochemisch hochaktive Materialien benötigt. Aus diesem Grund ist es Ziel dieser Arbeit einen bifunktionellen Katalysator für die Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) und Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) zur Anwendung in wiederaufladbaren MLB zu entwickeln. An dieses Aktivmaterial an der Grenzfläche zwischen fester Luftelektrode, flüssigem Elektrolyten und gasförmiger Atmosphäre werden, neben einer hohen katalytischen ORR- und OER-Aktivität, Anforderungen bezüglich elektrischer Leitfähigkeit, chemischer Inertheit, hohe Porosität sowie ein gutes Verhältnis von Hydrophilie zu Hydrophobie gestellt. Für diese Anwendung wurden in dieser Arbeit mesoporöse Kohlenstoffe, die eine hohe Modifizierbarkeit aufweisen, erprobt. Durch den Einsatz einer stickstoffhaltigen Kohlenstoff-Vorläuferverbindung sowie den Zusatz von Übergangsmetall-Salzen wurden bifunktionelle Katalysatoren mit hohem Graphitisierungsgrad erhalten. Außerdem konnte die Synthese durch Eliminierung eines organischen Lösungsmittels vereinfacht und sicherer vollzogen werden. Um elektrochemisch aktivere Materialien zu erhalten, wurden Komposite aus mesoporösen Kohlenstoff-Materialien und Übergangsmetall-Spezies hergestellt. Die Komposite, welche eine Aktivität als bifunktioneller Katalysatoren zeigen, wurden durch Kombination der Zusätze von Übergangsmetall-Salzen weiter verbessert. Dabei blieben die entscheidenden Eigenschaften wie Porosität, Graphitisierungsgrad und Kristallinität erhalten. Die finale Aktivitätssteigerung wurde durch eine Dotierung der Komposite mit Eisen-Spezies erreicht, wodurch ein bifunktioneller Elektrokatalysator für ORR und OER, welcher in einem engen Potentialfenster betrieben werden kann, hergestellt wurde. Die elektrochemische Charakterisierung der Materialien erfolgte mit einer rotierenden Scheibenelektrode (engl.: rotating disc electrode, RDE). Für diese wurde ein Messprotokoll erarbeitet, mit welchem sich neben der ORR- und OER-Aktivität auch die elektrochemische Stabilität der aktiven Beschichtung und deren elektrischer Widerstand bestimmen lässt. Außerdem wurden die Beschichtungsparameter wie die Zusammensetzung der Beschichtungstinte und die Homogenisierungsmethode untersucht.

U2 - 10.15488/13947

DO - 10.15488/13947

M3 - Dissertation

CY - Hannover

ER -